Trong triều đại của mình, Giáo hoàng Lêô I luôn khẳng định và nâng cao vị thế của Rôma cũng như của người đứng đầu Giáo hội. Ông nhận rằng Ðức Chúa Trời đã chỉ định mình làm Tổng chủ giáo của hết thảy Giám mục, và hoàng đế Valentinien III đã nhìn nhận điều đó (năm 445). Ông đã đề cao quyền của Rôma tại xứ Gaule, Tây Ban Nha và Phi Châu và khẳng định rằng quyền tối thượng của Giáo hoàng dựa trên Thánh Kinh do Thiên Chúa trao ban. Một số Giám mục hơi độc lập quá thì bị ông "uốn nắn" lại như thánh Hilarô thành Arles, Giám mục thành Thessalônica…; Thượng phụ Constantinopolis tỏ ra có những tham vọng khả dĩ đe doạ thượng quyền La Mã liền bị Giáo hoàng Lêô phản đối, dù vị này dựa một công đồng và vào hoàng đế của mình.

Ông đã can thiệp vào việc mừng lễ Phục Sinh, bị lộn xộn trở lại, công đồng Nicêa đã chấm dứt cuộc tranh chấp về việc này bằng cách kết án vĩnh viễn những người chủ trương mừng lễ Phục Sinh chung với lễ Vượt Qua của người Do Thái ngày 14 tháng Nisan và đã ấn định lễ này vào Chúa Nhật sau trăng tròn tháng Ba (dương lịch). Giáo phận Alexanđria được phân công phụ trách ghi nhận quyết định này. Giữa thế kỷ V, đó đây người ta bắt đầu hoài nghi về cách tính toán của người Alexanđria. Ông được coi là "Người Tổ chức Giáo hoàng Chế Lịch sử". Trong một bức thư đề ngày 10/ 8/446 gửi các Giám mục Phi Châu, ông viết: